Ewerton, à partir da criação da plataforma .NET, a escolha da linguagem, em relação a recursos, se tornou menos importante, já que todas possuem praticamente os mesmos recursos, que passam a ser da plataforma, e não da linguagem. Dessa forma, a escolha da linguagem se torna menos importante (não irrelevante), sendo possível até mesmo dentro de um projeto, termos partes desenvolvidas em mais de uma linguagem. Assim, a familiaridade da sintaxe deve ser levada em conta, para você que está escolhendo. No entanto, em relação a mercado, realmente a C# é mais exigida... A minha opinião (que não significa que é a mais correta, ou que você deva seguir) é que você migre para VB.NET, já que você tem familiaridade e depois aprenda pelo menos o básico de C#. Espero ter ajudado. Falou!